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付宏刚教授团队研究成果在《Journal of Materials Chemistry A》上发表
2018-06-22 21:21 徐英明  审核人:

2018327,化学化工与材料学院付宏刚教授领导的能量转换晶态材料的可控制备与性能科研团队在英国皇家化学学会出版的《Journal of Materials Chemistry A》上发表了题为氮化钼与钯的协同催化效应用于高效的电催化甲酸氧化Synergism of molybdenum nitride and palladium for high-efficiency formic acid electrooxidation)的研究论文。

近年来,直接甲酸燃料电池(DFAFC)由于其快速氧化动力学,低毒性和低燃料渗透等显著优点而迅速发展。目前,PtPd基催化剂是DFAFC的高活性电催化剂。特别是Pd基催化剂由于比Pt基催化剂更高的电催化活性和更低的成本而在DFAFC中受到更多的关注。然而,由于在电催化过程中产生的一氧化碳(CO)中间体吸附在Pd催化剂的表面上会使催化剂发生中毒,从而降低了催化剂的活性和耐用性。因此,探索具有增强的抗中毒能力和优异稳定性的Pd基催化剂以满足实际应用需求仍然是一个挑战。

黑龙江大学付宏刚教授科研团队发现以磷钼酸(PMo12)簇为前驱体获得的氮化钼作为贵金属Pd的助催化剂,可与Pd形成紧密的接触,发挥协同催化作用,并将其应用于电催化甲酸氧化反应展现出优异的催化活性、稳定性以及抗CO中毒能力。作者之所以选择PMo12簇为母体是由于杂多酸簇具有尺寸接近纳米、结构稳定、类型多变等优点。利用偶联分子的配位络合作用先将小尺寸的PMo12簇均匀锚定在还原氧化石墨烯载体上是实现小尺寸孔制备的前提。此外,小尺寸的氮化钼更易于与Pd接触暴露更多的活性位点,从而进一步提高电催化性能。

电化学测试表明三元钯-氮化钼原/氧化石墨烯(Pd-Mo2N/rGO)复合体展现出优异的甲酸催化活性和良好的稳定性。其中在0.5 M H2SO40.5 M HCOOH电解液中,Pd-Mo2N/rGO催化剂的质量活性为532.7 mA mg-1Pd分别为Pd/rGOPd/VC1.72.19倍,表明三元Pd-Mo2N/rGO催化剂具有最高的质量活性。此外,Pd-Mo2N/rGO具有增强的CO耐受性和良好的稳定性。优异的性能归结于以下因素:氮化钼和钯的尺寸小,可提供更多的活性位点,氮化钼与钯的协同作用发挥了1+1>2的催化效果;还原氧化石墨烯载体具有好的传质和传荷能力。

该项研究得到国家自然科学基金委的资助。论文第一作者为化学化工与材料学院闫海静副研究员付宏刚教授和田春贵教授为通讯作者,黑龙江大学为唯一完成单位。

1 -氮化钼原/氧化石墨烯复合体的示意图

Yan, H.; Jiao, Y.; Wu, A.; Tian, C.; Wang L.; Zhang, X.; Fu, H., Synergism of molybdenum nitride and palladium for high-efficiency formic acid electrooxidation. J. Mater. Chem. A. 2018, 6, 7623-7630.

 

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